Главная  Усиленная люминесценция 

[0] [1] [2] [3] [4] [ 5 ] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15] [16] [17] [18] [19] [20] [21] [22] [23] [24] [25] [26] [27] [28] [29] [30] [31] [32] [33] [34] [35] [36] [37] [38] [39] [40] [41] [42] [43] [44] [45] [46] [47] [48]

возмущений в предположении, что оператор возмущения мал.

Рассмотрим простейший случай взаимодействия, когда поглощается или испускается один квант света. Эти процессы хорошо описываются первым приближением теории возмущений.

Пусть в начальный момент времени атом находится на самом нижнем уровне /=0, а внешнее облучающее поле задается набором квантов

Следовательно, при / = 0 амплитуды вероятностей равны

С,{п1) = \, Ci{nl)=Q, 1Ф0. (1.8)

В последующие моменты времени в результате поглощения внешней радиации будут отличны от нуля и другие C;(rt°). Расчеты показывают, что вероятность перехода атома из состояния О в состояние i под действием квантов света равна

Здесь и ниже используются обозначения

(р?.-в±)/,; (1.10)

е, т, р - заряд, масса и импульс электрона; ву - единичный вектор поляризации электромагнитной волны; х - волновой вектор фотона.

Дельта-функция 6(v,o -vj.-) показывает, что поглощается квант света с частотой, равной расстоянию между уровнями Viu= (Ei - Eo)/h. В этом расчете обратная реакция поля на вещество не учитывается, поэтому уши-рение уровней отсутствует. Естественную ширину энергетических уровней и контуры линий поглощения и испускания необходимо рассматривать отдельно.

Выражение (1.9) дает вероятность поглощения квантов света со строго определенными свойствами: частотой, направлением распространения и поляризацией. На опыте элементарные акты поглощения и испускания света обычно не регистрируются, а световые потоки задаются плотностью энергии «(v, Q), рассчитанной на единичный интервал частоты, единичный телесный угол Q и одну из двух независимых поляризаций е\, ег (е= 1,2). В этом

случае интегральная вероятность поглощения всех падающих квантов при переходе О - i

(1.11)

Q е

где в дипольном приближении, когда длина волны намного больше размеров атома и ехр (±/ххг) = 1,

&,(Q)=-p \{Doie..e)\\

(1.12)

Doi - матричный элемент дипольного момента.

Величину bbi{Q,) можно назвать дифференциальным коэффициентом Эйнштейна для вынужденных переходов с поглощением, так как она является функцией направления распространения и поляризации излучения.

Поскольку тепловое излучение «°(v) изотропно, то

«(v;oQ)--g«°(v,o)

(1.13)

и из (1.11) следует

ро,= -g«(v,o) 5&o,(Q)=Bo,«°(v,o), (1.14)

е Q

Boi=Y\bli()dQ\D

(1.15)

- интегральный коэффициент Эйнштейна для вынужденных переходов с поглощением кванта света.

Аналогичным образом для вероятности перехода с верхнего уровня i на нижний / получено выражение

4я {Рг)п

,2 I in-\ ..2

Как видно из формулы (1.16), вероятность перехода с испусканием кванта света сорта % состоит из двух частей. Первая часть не зависит от плотности энергии внешнего облучения. Она не равна нулю даже в том случае, когда в поле нет ни одного кванта света n°x) = Q,



и поэтому называется вероятностью спонтанного испускания. Второе слагаемое, как и выражение (1.9) для переходов с поглощением света, пропорционально числу падающих квантов и определяет вероятность вынужденных переходов. В квантовой механике coofвeтcтвyющee выражение дает лишь энергию испущенного кванта, направление его распространения и поляризация остаются неизвестными.

В формуле (1.16) вероятность-вынужденного испускания фотона сорта X пропорциональна п-,/. Следовательно, вынужденное излучение распространяется в направлении возбуждающего света и имеет совпадающие с ним частоту и поляризацию.. Дифференциальные коэффициенты Эйнштейна для вынужденных переходов с поглощением и испусканием излучения равны между собой.

В дипольном приближении дифференциальный a{Q) и интегральный Л,, коэффициенты Эйнштейна для спонтанных переходов равны

64л\;

(1.17)

(1.18)

Согласно квантовой электродинамике причина спонтанных переходов кроется в принципиально неустранимом взаимодействии квантовомеханической системы (атома, молекулы, кристалла) с нулевым электромагнитным полем. О наличии такого поля свидетельствует не равная нулю энергия вакуума при отсутствии в нем фотонов. После квантования поля в объеме куба равна сумме энергий гармонических осцилляторов:

/2) Av,. (1.19)

Легко видеть, что при полном отсутствии в кубе фотонов энергия поля не равна нулю.

Естественный контур уровней энергии и спектральных линий. В результате взаимодействия квантовой системы с нулевыми электромагнитными полями не только происходят спонтанные переходы, но и расширяются уровни энергии. Ширина уровня, обусловленная только таким взаимодействием, называется естественной. Это уширение

принципиально не устранимо. В случае двухуровневой системы расчеты приводят к выражению для контура второго уровня энергии в шкале частот:

72 =

16я/гУ2 Зс

21 i

(1.20) (1.21)

- естественная полуширина уровня; D21 - матричный элемент дипольного момента для перехода 21.

В квантовой электродинамике для естественного контура спектральной линии /(v) получена такая же формула, как в классической электродинамике:

/.7(v) =

Здесь

я (v,-v) + Y; Y.7 = Y/ + Y/

(1.22) (1.23)

- полуширина спектральной линии, 7, и у, определяют ширину естественных контуров уровней i и у по формулам типа (1.20). Это означает, что полуширина естественного контура спектральной линии равна сумме полуширин участвующих в квантовом переходе энергетических уровней *. Поэтому в квантовой теории излучения нет однозначной связи между шириной линии и ее интенсивностью вследствие значительного расширения нижнего уровня.

С учетом контура энергетического уровня вероятность вынужденных переходов ij в общем случае следует представлять интегралом

Рч= I

j ]b}p{Q,Q\v)ulp(Q,v)dQdv,

(1.24)

* Это справедливо по отношению ко всем квантовомеханическим системам, кроме гармонического осциллятора, в котором ширина уровней растет прямо пропорционально номеру уровня, а контур спектральной линии не зависит от уровня возбуждения. Строгое квантовоэлектро-Динамическое обоснование такой аномалии было дано в кандидатской диссертации автора «Нелинейные оптические явления и границы применимости классической теории гармонического осциллятора» (Минск,

1Уои) .



где bfp (Q, Q, v) - дифференциальный спектральный коэффициент Эйнштейна; Q, Q- совокупность углов, которые дают ориентацию дипольного момента частицы и электрического вектора падающей радиации. В двух частных случаях р,/ может быть заменено приближенными выражениями. Во-первых, если вещество с относительно узкими линиями облучается излучением широкого спектрального состава и v) можно вынести из-под знака интеграла, то pi/ = 5,/«(v,7). Во-вторых, если ширина линии падающего изотропного излучения Av много меньше ширины линии перехода, то, наоборот, из-под знака интеграла по v выносится bjp {Q, v) и pij = Bij{v)u.

Однородное и неоднородное уширение спектральных линий. Обычно на опыте наблюдаются не естественные контуры спектральных линий, а значительно более широкие линии. В квантовой электронике различают однородно и неоднородно уширенные линии.

Спектральная линия поглощения называется однородно уширенной, если ее контур совпадает с контуром линии поглощения одной частицы. Естественные контуры линий каждого атома и их совокупности совпадают. Это однородное уширение. По этой же причине к однородному относится уширение линий, связанное со столкновениями между частицами. В результате столкновений уменьшается время жизни и уширяется уровень каждого атома.

Если наблюдаемый контур линии - это сравнительно широкая огибающая кривая совокупности более узких контуров линий поглощения отдельных частиц, то линия будет называться неоднородно уширенной.

Доплеровское уширение служит типичным примером неоднородного уширения. В результате максвелловского распределения частиц по скоростям вместо узких линий, характеризующих излучение одной частицы, прибор регистрирует более широкие симметричные (атомы) или асимметричные (экситоны) линии излучения совокупности частиц.

Полосы поглощения сложных молекул и полупроводников также неоднородно уширены, поскольку они получены в результате наложения и слияния большого числа линий, характеризующих переходы отдельных частиц с заданными значениями энергии.


Рис. 1.1. Образование провала («прожигание дырки») в контуре неоднородно уширенной линии поглощения при возбуждении излучением с частотой Vb (/) и уменьшение коэффициента поглощения к{\) в случае однородного уширения (2)

Если не учитывать деформацию естественного контура, возникающую под действием сильных электромагнитных полей, то можно считать, что внешнее возбуждение не изменяет контура однородно уширенных линий.

Для неоднородно уширенных линий ситуация будет значительно сложнее. Если ширина линий возбуждающего излучения меньше неоднородной ширины линии поглощения вещества, то излучение будет оказывать селективное действие на частицы, настроенные в резонанс со световыми колебаниями. В спектре поглощения может образоваться провал (рис. 1.1). Возможность образования провала и его глубина определяются соотношением скорости уменьшения доли частиц, способных поглощать излучение частоты vi, и скорости восстановления исходного контура линии поглощения.

При неоднородном уширении за счет эффекта Доплера заполнение провала происходит в результате столкновений между частицами, приводящих к изменению их скорости и положений линий поглощения в спектре. Индивидуальные линии частиц, входящие в состав неоднородно уширенной линии, как бы перемешиваются в пределах общего контура поглощения. Скорость перемешивания может быть настолько большой, что провала в спектре не будет, а интенсивность линии поглощения с ростом возбуждения уменьшается без деформации ее контура.

В спектре поглощения полупроводников также возможно «прожигание дырок», если скорость монохроматической накачки превысит (или сравнится) скорости релаксационных процессов. Тогда распределение электронов и дырок в зонах будет значительно отличаться от распределения Ферми - Дирака.



[0] [1] [2] [3] [4] [ 5 ] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15] [16] [17] [18] [19] [20] [21] [22] [23] [24] [25] [26] [27] [28] [29] [30] [31] [32] [33] [34] [35] [36] [37] [38] [39] [40] [41] [42] [43] [44] [45] [46] [47] [48]

0.0008